自分も
Google垢作成→PTCでサインイン→ポケゴの設定からGoogle垢と連携→「このアカウントは既に存在します このアカウントは既存アカウントとの連携に使用されています」

過去にPTCとGoogle垢を連携させた記憶はないけど、身内のポケゴ垢(Google垢)を自分の端末でやった事があったのでそれが原因だったのか?

その後、そのまま何回かやっても同じ結果だったので一度
PTCサインアウト→新しく作成したGoogle垢でサインイン(まだ連携されていない)→PTCと連携されていないから勿論サインイン出来ず白玉グルグル
もう一度PTC垢でサインイン→設定→Google垢連携→何故か成功した模様